О том, кто осуществлял составление и редактирование Острожской Библии, к сожалению, у нас нет достаточно информации. По всей вероятности, эта работа осуществлялась под руководством Герасима Даниловича Смотрицкого, который был автором стихотворных и прозаических предисловий к Острожской Библии.
О нем известно, что происходил он из православной семьи священника. Его отец, дьяк Даниил, переписывал книги. В частности, сохранился переписанный им в Смотриче (возле Каменец-Подольского) сборник для отца Василия. Сын Герасима, Мелетий, в полемическом произведении «Оборона Верификации» вспоминает, что его отец был писарем при трех каменецких старостах.
То есть можно говорить, что происходил он из семьи книжников, сам работал писарем. Следовательно, хорошо владел грамотой. К тому же родился и жил в регионе, где были относительно развитые культурные традиции. Ведь Каменец-Подольский принадлежал к большим городам. Тут существовали школы, переписывались и составлялись книги. Эта земля дала талантливого писателя, соратника гуманиста Максима Грека Исайю Камянчанина.
Известно, что еще в 1561 г. он прибыл в Москву, надеясь тут приобрести некоторые книги, в том числе и полный текст Библии на старославянском языке. Судя по всему, Исайя хотел их издать. Не стоит ли в его лице видеть предтечу Г. Смотрицкого? Не исключено, что эти книжники могли общаться и вынашивали идею издать полный текст Библии на старославянском языке.
По всей вероятности, где-то в середине 70-х гг. ХVI в. Смотрицкий перебрался в Острог по приглашению князя В. Острожского, где осуществлял редактирование Библии. В то же время он работал в Острожской академии ректором. В 1587 г. Смотрицкий выпустил сборник полемических произведений, куда вошли «Ключ царства небесного» и «Календар римський новий». Также З. Копистенский в «Палінодії» пишет, что Смотрицкий был автором поэтических произведений.
Без сомнения, он принадлежал к высокообразованным людям. Владел как старославянским, так и тогдашним «руським» книжным языком. Его предисловие к «Ключу царства небесного» дает основания считать, что знал он греческий и арабский языки. Возможно, также владел латинским.
К составителям Острожской Библии можно отнести Тимофея Михайловича. В 1580 г. он издал «Книжку, собраніе вещей нужнійших вькратці скораго обрітенія в Книзе новаго завіта». Это был алфавитно-предметный указатель к Новому Завету. Составить его мог человек, который хорошо знал новозаветные тексты. Очевидно, именно он работал над редактированием Нового Завета к Острожской Библии.
Об этом авторе мы практически ничего не знаем. Есть упоминание о Тимофее, архимандрите Дорогобужском, который был участником Брестского антикатолического собора в 1596 г. Как известно, Дорогобуж находился во владениях князя Острожского. Не исключено, что Тимофей Михайлович после своей работы над Острожской Библией мог получить сан архимандрита указанного монастыря.